Η Βολισσός είναι κτισμένη στη θέση μίας μικρής αρχαίας πόλης που ονομαζόταν Βόλισσος ή Βολίσκος και αναφέρεται από την παράδοση ως τόπος όπου έζησε ο Όμηρος. Η Βολισσός είναι το μεγαλύτερο χωριό της βορειοδυτικής Χίου, με μέσο υψόμετρο στα 100 μέτρα πάνω από την επιφάνεια της θάλασσας, από την οποία απέχει μόλις 1,5 χιλιόμετρα. Είναι κτισμένη αμφιθεατρικά στην πλαγιά ενός λόφου, στην κορυφή του οποίου σώζεται ερειπωμένο ένα βυζαντινό κάστρο.

Το κάστρο κτίστηκε αρχικά από τους Βυζαντινούς, κατά πάσα πιθανότητα τον 11ο αιώνα. Δεν αποκλείεται καθόλου πάντως επί Ιουστινιανού να είχε γίνει μια πρώτη οχύρωση του λόφου. Έχει τραπεζοειδές σχήμα και έχει κατασκευασθεί με πρώτη ύλη ένα τοπικό σκουρόχρωμο πέτρωμα που δίνει στο κάστρο μια πολύ ιδιάζουσα και ξεχωριστή όψη. Περιμετρικά είχε έξι κυκλικούς πύργους, ενώ στο εσωτερικό του υπήρχαν διάφορα χτίσματα όπως δεξαμενές, εκκλησίες κ.α.

Το Βυζαντινό κάστρο, που άλλοτε προστάτευε το Βορειοδυτικό τμήμα του νησιού, πλέον φωτίζεται προσφέροντας ένα ωραίο θέαμα τα Βολισσιανά βράδια του καλοκαιριού.